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d) Finalmente el Pu, libre de interferentes, es eluido de la co- lumna utilizando para ello una solución de NH4I+9M HCl.
e) La solución conteniendo el plutonio es finalmente evapora- da a casi sequedad y acondicionada para proceder a su electrodeposición sobre planchetas de acero inoxidable siguiendo el método de Hallstadius \\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\[2\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\\].
f) La primera fracción eluida por la resina de intercambio que contiene el americio y otros elementos interferen- tes es de forma independiente purificada. Para ello es- ta fracción es introducida en una nueva columna con resina de intercambio iónico AG1x4. El proceso de purificación y asilamiento del americio se realiza me- diante la adición de los siguientes reactivos de forma se- cuencial: 1M HNO3+93 % CH3OH, 0.1M HCl+80 % CH3O- H+0.5M NH4SCN,1M HNO3+93 % CH3OH. Finalmente el americio es eluido un disolución compuesta de 1.5M HCl + 86% CH3OH +NaCl 50mg/50ml. Esta solución es evapo- rada a casi sequedad y el americio es electrodepositado de forma similar al plutonio.
La concentración de actividad total presente en las partí-
culas analizadas, dato fundamental para una determinación precisa del porcentaje lixiviado, se realiza aplicando a la partícula completamente disuelta, el mismo procedimiento de aislamiento con resinas de intercambio y medida por espectro- metría alfa descrito para los lixiviados. Para ello, una vez que finalizados los experimentos de lixiviación, se procede a la disolución total de la partícula aplicando un método de fusión alcalina, tras su molido previo utilizando un mortero de ágata.
En el método de fusión alcalina, tras la mezcla del material molido de la partícula con 25 g de KHSO4 en un vaso de teflón, se procede a la fusión de la mezcla primero con un me- chero bunsen y posteriormente introduciendo la muestra en un horno a una temperatura de 800oC durante 20 minutos. Tras ello, la muestra se deja enfriar y el material ya fundido se di- suelve en HNO3 8M. La solución resultante ya está lista para ser pasada por las resinas de intercambio para el aislamiento del plutonio y del uranio.
Hay que hacer notar que el proceso de disolución aplicado a las partículas calientes no es un procedimiento muy usual aplicado a muestras sólidas (suelos, sedimentos) en radioecolo- gía. Se ha recurrido a su uso, al esperarse un comportamiento altamente refractario de las partículas analizadas. Tratamientos convencionales con ácidos fuertes podrían provocar una disolu- ción parcial del material constituyente de la particula, una sub- estimación del contenido radiactivo de estas y la consiguiente sobreestimación de Pu y Am lixiviado en los experimentos.
resultados y discusión
En la Tabla III, y sólo como un ejemplo, se indican las con- centraciones de actividad acumuladas de 238Pu, 239+240Pu y 241Am a lo largo del tiempo en el experimento de lixiviación
realizado con la partícula caliente SPTK 1 de Semipalatinsk. Sabiendo que se han analizado lixiviados generados tras 1h, 6h, 24 h y 168h, mediante el término actividad acumulada hasta una hora n, nos referimos a la cantidad total disuelta en todos los lixiviados generados hasta esta hora (por ejem- plo, actividad acumulada tras 24h = suma actividades de- terminadas en los lixiviados de 1h, 6h y 24 h). En la misma tabla y en su parte inferior se indica el contenido total de los transuranidos analizados en la partícula bajo estudio
Con base en los resultados mostrados en la Tabla III, se ha procedido a determinar la evolución temporal del porcentaje de 239+240Pu lixiviado en el experimento realizado. Esa evo- lución temporal es mostrada en la Figura 3, observándose que es mínima la proporción de plutonio que pasa a solución tras el ataque con HCl 0.16 M incluso tras una semana de lixiviación. La partícula analizada tendría un comportamiento prácticamente inerte si se produjera su ingestión inadvertida, siendo previsible en ese caso su excreción prácticamente sin haber experimentado variación en su contendido en plutonio.
Los resultados obtenidos para 238Pu permiten llegar a la misma conclusión sobre el carácter refractario de la partícula bajo estudio. Ahora bien, si se realiza una representación de la evolución temporal que experimenta el cociente de activi- dades 238Pu/239+240Pu en función del tiempo durante el experi- mento de lixiviación (Figura 4), se observa que dicho cociente no permanece constante, experimentándose, dentro de unos valores muy bajos, una mayor lixiviación del 238Pu en relación al 239+240Pu en las primeras horas de lixiviación. Ese cociente, en actividades acumuladas, tiende sin embargo a la semana de actuación a un valor compatible con el determinado en el análisis de la partícula caliente tras su disolución total, el cual por otra parte es coherente con valores encontrados en las zonas del planeta donde se han realizado pruebas nucleares.
Un comportamiento similar al observado para el 238Pu, se puede deducir de los resultados obtenidos en los lixiviados
Tabla III. Actividad acumulada de 239+240Pu, 238Pu y 241Am en función del tiempo a lo largo del experimento de lixiviación con 0.16M HCL de la partícula de Se- mipalatinsk SPTK1 (parte superior de la Tabla). Se indica también la actividad total de los mismos radionucleidos determinados en la partícula caliente tras su disolución total mediante fusión (parte inferior de la Tabla).
EXPERIMENTOS DE LIXIVIACIóN DE ELEMENTOS TRANSURáNIDOS CON PARTíCULAS CALIENTES
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